克日，， ，环化学院博士研究生路晓萌一连在国际着名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上揭晓了问题划分为“sp-Carbon-Conjugated Organic Polymer as Multifunctional Interfacial Layers for Ultra-Long Dendrite-Free Lithium Metal Batteries”和“Covalent Triazine Based Frameworks with Donor-Donor-π-Acceptor Structures for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries”2篇锂金属电池领域的最新研究效果，， ，两项研究事情均以威廉希尔为唯一完成单位，， ，指导西席为王勇教授。。
锂金属具有较高的理论比容量（3860 mAh g-1）和较低的电化学电位（-3.04 V vs SHE），， ，已成为未来锂金属电池的理想负极质料。。然而，， ，由于锂沉积不匀称，， ，锂金属负极面临着不可控的锂枝晶生长问题，， ，严重阻碍了着实际应用。。研究发明，， ，在锂金属负极构建；；；；；；げ隳芄挥杏媒饩稣庑┪侍狻。相较于其它质料，， ，共价有机聚合物质料因其具有较高的机械强度、稳固的孔结构以及易于功效化等特点受到普遍关注，， ，但其相关研究主要集中在其固有高杨氏模量对锂枝晶生长的抑制问题上，， ，对电子诱导Li+迁徙行为的研究未几。。因此，， ，设计并优化共价有机框架的电子结构，， ，研究其中Li+迁徙行为对抑制锂枝晶生长的纪律，， ，对进一步推动锂金属电池的生长具有主要意义。。
研究事情构建了钴配位sp-碳共轭有机聚合物（Co-spc-COP）作为调控锂金属界面稳固性的；；；；；；げ恪。有机官能团（C≡C键、C=N单位和芳香环）与Co位点具有奇异的协同作用，， ，不但通过优化电子密度、增强与电解质界面的相容性、提供“外磁驱动战略”等方法调理Li+配位情形，， ，重新排列Li离子浓度以增进其传输，， ，并且通过提高杨氏模量来增强界面刚度，， ，以更好地避免枝晶刺穿。。通过种种原位/非原位表征连系理论盘算展现了在Co-spc-COP；；；；；；は嘛焖偾ㄡ愫驮瘸瞥粱氖虑槟Ｊ胶突怼。效果批注，， ，基于Co-spc-COP的对称电池具有6600小时的长循环寿命和78.3%超高容量坚持率。。这种在共配位有机聚合物中体现出的协同战略为调控高稳固性锂金属电池的匀称和无枝晶沉积/剥离行为提供了新的思绪。。
只管由一个节点和一个毗连子组成的传总共价有机聚合物在锂金属电池领域的应用在一定水平上缓解了锂金属电池面临的枝晶生长问题，， ，可是有限的结构组成单位限制了其功效的多样化，， ，导致了其枝晶抑制效果有限。。因此，， ，除了在框架结构中引入钴金属以实现共价有机聚合物结构和功效的多样化以调理负极外貌的电子结构外，， ，通过将一个节点和两个毗连子配合组合到共价有机框架孔中有望进一程序整共价有机质料的结构，， ，从而爆发新的有益功效，， ，实现性能的提升。。研究事情在理论展望的指导下，， ，引入具有部分电负性通道的多组分共价三嗪骨架（4C-TA0.5TF0.5-CTF）作为；；；；；；げ，， ，以调控锂金属电池的界面稳固性。。通过微调局部供体-受体官能团，， ，在分子水平上优化了4C-TA0.5TF0.5-CTF的电子结构。。不但增强了分子间相互作用，， ，提供了更大的偶极矩，， ，提高了质料的结晶度和机械应力，， ，并且增进了亲锂位点（C-F键、三嗪核、C=N键和芳香环）的充分使用，， ，进一程序控了Li+的迁徙行为并通过一系列原位/非原位表征深入研究并确定了相关锂沉积机制。。由于多组分有机官能团的协同作用，， ，4C-TA0.5TF0.5-CTF修饰的全电池性能显着优于常见的双/三组分2C-TA-CTF和3C-TF-CTF，， ，在5 C下循环1000次后仍能提供116.3 mAh g-1的容量（容量坚持率：86.8%），， ，并提高了倍率性能。。本事情为刷新共价有机框架相关的人工固体电解质界面用于高稳固性锂金属电池的前瞻性分子设计涤讪了基础。。
论文一链接：https://doi.org/10.1002/anie.202320259
论文二链接：https://doi.org/10.1002/anie.202409436
